我研究团队揭示电荷转移过程中核量子效应重要作用

记者23日从中国科学技术大学获悉，该校物理学院赵进教授研究团队与北京大学李新正教授合作，发现固体—分子界面的超快电荷转移与质子的量子动力学强耦合，揭示了核量子效应在电荷转移过程中的重要作用该研究成果日前发表在《科学进展》上

与固体分子的界面是研究太阳能转换过程最重要的原型系统之一，界面处的光生载流子动力学是决定太阳能转换效率的决定性因素之一在光催化和光伏等典型的太阳能转换过程中，通过光激发在半导体材料中产生电子—空穴对，这些被激发的载流子通过固体—分子界面转移到分子中在许多固体—分子界面中，分子之间形成复杂的氢键网络，质子经常在这样的氢键网络中转移因此，固体—分子界面上的电荷转移经常伴伴随着质子的运动在这个过程中，人们面对的是一个复杂的量子系统，不仅需要了解电子的动力学行为，还需要考虑它们与质子的耦合

研究人员通过结合第一原理计算领域的两种前沿计算方法——非绝热分子动力学和路径积分分子动力学，解决了这个问题他们用NAMD处理电子动力学，用基于路径积分理论的环状聚合物分子动力学方法处理核量子效应利用该方案，他们研究了甲醇/二氧化钛界面空穴转移的动力学过程，发现当吸附在二氧化钛表面的甲醇形成氢键网络时，质子会在网络中频繁转移，这些质子的运动具有明显的量子化行为，而吸附的甲醇分子捕获激发态空穴的能力由于质子的量子化运动而显著提高，从而提高了光化学反应的效率

这一成果一方面揭示了氢键网络的形成以及核量子效应在固体—分子界面超快电荷转移过程中的重要作用，另一方面为用第一性原理计算和研究核量子动力学和电子动力学之间的耦合提供了新的工具。